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水污染制约社会经济环境的可持续发展。随着我国双碳战略的实施和深化，面向水污染治理的高级氧化工艺（AOPs）面临新的挑战。传统均相AOPs存在稳定性低、pH依赖性强、催化剂重复利用性差等缺点。非均相AOPs可以相对较好克服传统均相AOPs的缺点，但是非均相AOPs面向应用仍然存在亟需解决的挑战，一是催化剂的构效关系模糊，二是催化过程的传质限制及缓慢动力学，三是催化剂的寿命、催化活性和可重复使用性不佳。
清华大学深圳国际研究生院张正华课题组创新性提出了膜法限域催化技术，耦合限域催化和膜过滤为一体，开展了一系列的工作，实现了在（亚）纳米尺度下连续并多级高效催化产生活性自由基、降解有机污染物、原位清洗及控制膜污染，突破了常规纳米材料构建限域催化存在的易流失、不好重复使用、限域空间有限且不能连续运行等缺点，揭示了（亚）纳米尺度膜法限域催化和传质的机制，实现了限域催化膜较传统纳米材料催化活性3-5个数量级的提升及膜法限域催化相对长期、稳定、高效的运行。
图1 膜法限域催化降解污染物的作用机理示意图
图2 膜法限域催化系统和传统AOPs处理污染物的去除效率 (%) 和速率常数 (k)和不同膜法限域催化系统通量的比较
图3 不同纳米限域催化膜的降解机制和ROS形成示意图
图4 分子在纳米空间内的传质
相关工作以“膜法纳米限域催化水处理技术：综述”（Membrane-based nanoconfined heterogeneous catalysis for water purification: A critical review）、“钴功能化石墨相氮化碳纳米片组装的纳米限域催化膜用于快速降解污染物”（Nanoconfined catalytic membranes assembled by cobalt-functionalized graphitic carbon nitride nanosheets for rapid degradation of pollutants）、“膜孔内埃米尺度限域催化实现水净化”（Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels）、“超高通量原位功能化的氮化硼膜用于限域催化”（Ultrahigh permeance functionalised boron nitride membrane for nanoconfined heterogeneous catalysis）为题，分别发表在《水研究》（Water Research）、《应用催化B：环境》（Applied Catalysis B: Environmental）、《自然·通讯》（Nature Communications）、《化学·催化》（Chem Catalysis）上。
清华大学深圳国际研究生院张正华副教授为上述系列文章唯一通讯作者。清华大学深圳国际研究生院博士后Quang Viet Ly和崔乐乐、2020级硕士研究生张威、联合指导的博士后孟晨晨、博士后Muhammad Bilal Asif分别为上述四篇论文的第一或共同第一作者。以上系列工作得到国家自然科学基金项目以及清华大学深圳国际研究生院、深圳市基础研究计划项目等的资助。
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