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　　二维材料在电子、能源和催化领域具有广阔前景，尤其在高性能电子器件中，高迁移率的二维半导体有望成为下一代沟道材料。

　　然而，栅介质与沟道材料间的缺陷和杂质限制了器件性能，使得高质量的沟道-栅介质界面成为关键。六方氮化硼(白石墨烯)因其无悬挂键、平整表面和优异电绝缘性，是理想的界面材料，能减少界面损伤与载流子散射。

　　为了实现高介电金属栅极(HKMG)晶圆级集成与高性能二维电子器件的应用，必须解决六方氮化硼在平整度、单晶性、大面积均匀制备及其与半导体工艺兼容性等方面的问题。尽管目前通过CVD法在金属衬底上已能制备单晶氮化硼，但超平整氮化硼晶圆的可控制备仍面临挑战。

　　近日，深圳理工大学讲席教授丁峰与北京大学教授彭海琳合作，以Ultraflat single-crystal hexagonal boron nitride for wafer-scale integration of a 2D-compatible high-κ metal gate为题，在Nature Materials上发文。针对超平整氮化硼单晶晶圆的可控制备难题，丁峰教授团队从理论角度提出了一种新的策略-增强界面耦合作用(包括结合能与摩擦力)，确保氮化硼畴区的单一取向，同时抑制了褶皱的形成，与北京大学彭海琳教授团队在CuNi0.2(111)/蓝宝石表面上成功实现了4英寸超平整单层氮化硼单晶晶圆的可控制备(如图1所示)。

图1.CuNi(111)/蓝宝石衬底表面超平整单晶氮化硼的制备示意图。

　　理论计算表明，通过调控铜镍合金中金属镍(Ni)的含量，可以调节氮化硼与生长衬底之间的结合能和摩擦力。随着Ni含量的增加，氮化硼与金属衬底之间的结合能逐渐变大、距离逐渐缩短、摩擦力逐渐增大，导致氮化硼与衬底之间的耦合增强，使得单一取向的畴区在能量上更为稳定。

　　更重要的是，在生长衬底上，氮化硼的褶皱形成分为两步：首先，氮化硼局部脱附，形成小的褶皱;其次，脱附的氮化硼在衬底上滑动，进一步形成褶皱。因此，增强的摩擦力和结合能能够抑制氮化硼褶皱的产生(如图2所示)，从而成功制备出超平整的氮化硼单晶晶圆。随后，通过ALD工艺，将均匀且超薄的HfO2hBN/HfO2表现出良好的介电性能、小EOT(0.52nm)和低漏电流(2.36×10-6 A cm-2)。

　　该项研究基于理论机理研究，成功实现了超平整氮化硼单晶晶圆的可控制备，揭示了氮化硼与生长衬底之间的强相互作用是实现超平整单晶氮化硼薄膜制备的关键。这也是丁峰教授长期以来提出“材料制造、理论先行”的成功实践的典范。

图2. 在Cu0.8Ni0.2(111)衬底上氮化硼的褶皱抑制机制。(a)单层氮化硼分别在Cu0.8Ni0.2(111)衬底(左)和Cu(111)衬底(右)上的原子模型;(b)氮化硼分别与Cu0.8Ni0.2(111)和Cu(111)的结合能(红色)和摩擦力(蓝色);(c-d)在Cu0.8Ni0.2(111)衬底(c)和Cu(111)衬底(d)上的计算得到的褶皱形成的临界应力随冷却速率的变化;(e)降温过程中在Cu0.8Ni0.2(111)衬底上氮化硼褶皱被抑制(左)和在Cu(111)衬底上氮化硼褶皱产生(右)的示意图。

　　深圳理工大学、北京大学为该论文的共同通讯单位。北京大学化学与分子工程学院博士生王雅妮(Yani Wang)、中国科学院深圳先进技术研究院博士后赵超(Chao Zhao)、北京大学前沿交叉研究院博士生高欣(Xin Gao)、北京大学博雅博士后郑黎明(Liming Zheng)为该论文并列第一作者。深圳理工大学丁峰(Feng Ding)和北京大学彭海琳(Hailin Peng)为论文的通讯作者。

　　该研究得到国家自然科学基金委、科技部、北京分子科学国家研究中心、腾讯基金会、北京大学博雅博士后等机构和项目的资助，并得到了北京大学化学与分子工程学院分子材料与纳米加工实验室(MMNL)仪器平台的大力支持。